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                      大連化物所等發現非常規、高活性鉻基合成氨催化劑

                      2021-11-24 大連化學物理研究所
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                        近日,中國科學院大連化學物理研究所復合氫化物材料化學研究組研究員陳萍、郭建平團隊與德國馬普學會煤化學研究所教授Weidenthaler、廈門大學副教授吳安安合作,發現一種Ba-Cr四元氮氫化物(nitride-hydride)催化劑,在較為溫和的條件下實現了氨的催化合成。

                        氨不僅是氮肥的主要原料,也可作為能源載體在可再生能源的儲存與轉化過程中發揮重要作用?,F有的Haber-Bosch合成氨工業過程的反應條件苛刻(溫度350至550℃,壓力10至30MPa), 開發低溫低壓高活性催化劑是研究人員長期追求的目標。目前,科研人員大多基于活性金屬鐵和釕開發催化劑,對前過渡金屬如鉻等的研究相對較少。

                        該工作中,團隊在前期工作(Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Nat. Chem.,2017;J. Am. Chem. Soc.,2018)基礎上,報道了新的合成氨催化劑設計策略,即從鋇和鉻的氨基化合物出發制備鋇鉻四元氮氫化物催化劑,催化劑活性相為Ba5CrN4H。該結構可以賦予晶格氮及晶格氫(負氫)較高的反應性,在溫和條件下可以實現有效的氨合成催化。例如,在573K和10bar條件下,該催化劑的氨合成速率為6.8mmolNH3cat-1h-1,與氮化鉻催化劑相比,提高了3個數量級以上,約為Cs-Ru/MgO催化劑的4倍。該研究進一步豐富了對“氫化物在合成氨催化中作用”的認識,也為發展新型合成氨催化劑,特別是對于一般認為活性較低的前過渡金屬催化劑的設計提供了新思路。

                        相關研究成果以Barium Chromium Nitride-hydride for Ammonia Synthesis為題,發表在《化學-催化》(Chem Catalysis)上,并被選為封面文章。研究工作得到國家自然基金委員會、中科院青年創新促進會等的支持。

                        論文鏈接

                      大連化物所發現非常規、高活性鉻基合成氨催化劑

                      打印 責任編輯:閻芳

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